कार्बन की संयोजकता पर फ्रैंकलैंड आदि जो कार्य कर रहे थे, उसमें केकुले ने भी योग दिया। १८५८ ई. में कार्बन की चतु:संयोजकता के आधार पर परमाणुओं के संयोजन को समझाने का प्रयत्न इन्होंने किया तथा संवृत और विवृत शृंखला के यौगिकों की कल्पना पहली बार प्रस्तुत की। इसी सिलसिले में इन्होंने बेनज़ीन की प्रस्तावना की। यह कार्य इतने महत्व का था कि प्रोफेसर जैप ने, जिन्होंने केकुले की मृत्यु पर लंदन केमिकल सोसायटी में सन् १८९७ में भाषण दिया था, कहा कि कार्बनिक रसायन का तीन चौथाई भाग प्रत्यक्ष रूप से, या परोक्ष रूप से, केकुले के बेनज़ीन संरचना संबंधी विचारों और परिकल्पनाओं का ऋ णी है। केकुले द्वारा प्रस्तुत बेनज़ीन संरचना संबंधी सिद्धांत हमारी सहायता न करता तो कोलतार से संबंध रखनेवाले सहस्रों उपयोगी यौगिकों की संभावना भी नहीं प्रतीत हुई होती। (सत्यप्रकाश )

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