हरिभाऊ जी की मौलिक साहित्यसर्जसना 'बापू के आश्रम में', 'सर्वोदय की बुनियाद', 'साधना के पथ पर', 'भागवत धर्म', 'मनन', 'पुण्य स्मरण', 'दुर्वादल' (कवितासंग्रह) तथा अन्य अनेक पुस्तकों के रूप में हिंदी संसार के सामने हैं। विविध पत्र-पत्रिकाओं में लेख तो बराबर ही लिखते रहे। इस अतिरक्ति इन्होंने जवाहरलाल जी की आत्मकथा 'मेरी कहानी' तथा पट्टाभि सीतारामैया कृत 'कांग्रेस का इतिहास' इत्यादि के अंग्रेजी से हिंदी अनुवाद भी प्रस्तुत किए।

गांधी जी से प्रभावित होकर ये राष्ट्रीय आंदोलन में कूद पड़े। पुरानी अजमेर रियासत में इन्हें कई बार जेल जाना पड़ा। स्वतंत्रताप्राप्ति के बाद ये अजमेर के मुख्य मंत्री निर्वाचित हुए। हृदय से ये अत्यंत कोमल, परदु:खकातर व्यक्ति थे, किंतु सिद्धांतों पर कोई समझौता नहीं करते थे। राजस्थान की सब रियासतों को मिलाकर राजस्थान राज्य बना और इसके कई वर्षों बाद श्री मोहनलाल सुखाड़िया मुख्य मंत्री बने। उन्होंने अत्यंत आग्रहपूर्वक उपाध्याय जी को पहले वित्त फिर शिक्षामंत्री बनाया। बहुत दिनों तक ये इस पद पर रहे किंतु स्वास्थ्य ठीक न रहने के कारण अंतत: त्यागपत्र दे दिया।

उपाध्याय जी कई वर्षों तक राजस्थान की शासकीय साहित्य अकादमी के अध्यक्ष भी रहे। इन्होंने महिला शिक्षा सदन, हटूँडी (अजमेर) तथा सस्ता साहित्य मंडल की स्थापना की।

२५ अगस्त, १९७२ को इनका देहांत हुआ। (स.)